Light：姜澜 | 飞秒激光加工二硫化钼的电子动态观测与模拟

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导读

飞秒激光由于其超快、超强的特性，可高质量制造难加工材料的三维复杂结构，有望成为未来高端制造的主要手段之一。飞秒（10-15s）激光脉宽远小于电子晶格传热时间（10-12~10-10s），在飞秒脉冲辐照期间，材料对光子能量的吸收最初大都是由电子作为载体来完成的，晶格运动可以忽略。因此，研究飞秒激光加工过程中的电子动态，是从电子层面揭示、调控制造过程的必由之路。

近日，北京理工大学姜澜教授的研究团队与美国明尼苏达大学崔天宏教授合作国际顶尖期刊Nature子刊 Light: Science & Applications 发表论文，研究人员通过超快泵浦探测观测技术和理论建模，首次实现了飞秒激光加工二硫化钼中的电子动态过程的理论模拟和直接观测，描述了在强飞秒激光辐照之下二硫化钼的电子动态（电子密度、电子温度等）演化规律，把飞秒激光加工机理分析推向电子层面。揭示了二硫化钼在低通量下材料气化去除和高通量下材料高温液相分解两种烧蚀机制，并通过调节飞秒激光参数实现材料相变机制的调控。

该研究成果展现了飞秒激光调控材料电子动态，继而影响后续材料成形成性的能力，验证了电子动态调控加工方法的广泛适用性，对进一步实现将制造推进电子层面具有促进作用。

图1 飞秒激光调控二硫化钼电子动态过程及材料去除机制示意图

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背景介绍

在飞秒激光加工过程中，材料对光子能量的吸收最初大都是由电子作为载体。由于吸收光子后的电子对晶格的激发，通常需要数千至数万飞秒(电子-晶格传热时间，10-12-10-10秒)，在飞秒脉冲辐照期间，晶格运动尚未启动，而后续的晶格运动取决于前期的电子动态过程。因此，飞秒激光辐照下的电子动态、电子-晶格耦合过程的研究，对理解和调控飞秒激光加工过程具有重要意义。

过渡金属硫化物作为常见的二维材料，由于其众多优异的特性，在光学、电学、化学、摩擦学领域有着重要作用。例如，单层二硫化钼由间接带隙半导体转变为直接带隙半导体，使其具有制备光电器件的巨大潜质。再者，二硫化钼还可以作为一种良好的拉曼增强基底，并且在飞秒激光处理之后，其拉曼增强效应显著提高。这说明飞秒激光在调控过渡金属硫化物的理化性质上具有重要应用。近年来，国内外许多课题组利用飞秒激光泵浦探测技术研究二硫化钼等材料的光电性质，并揭示了二硫化钼具有优异特性背后的电子动态过程。但是，这些对于二硫化钼电子动态观测的研究都局限于烧蚀阈值之下，对于飞秒激光加工、改性二硫化钼过程的电子动态过程研究尚属空白。

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创新研究

3.1飞秒泵浦探测技术和理论模型建立

想要捕捉飞秒激光在超快的时间尺度内与材料的相互作用过程，就需要有一双跟得上飞秒激光的“眼睛”—飞秒泵浦探测技术。为了观测飞秒激光烧蚀二硫化钼的瞬态光学性质变化，该研究设计和搭建了飞秒泵浦探测观测系统，其装置示意图如图2所示。通过分束镜把一个飞秒激光脉冲分成两个，一束作为泵浦光，另一束作为探测光。调节探测光垂直入射样品表现，通过收集反射回来的光，可以测量材料的表面反射率变化。通过调节延时平台，可以在飞秒时间尺度调节探测的时刻，从而记录不同时刻的材料光学性质。

图2 飞秒泵浦探测技术装置示意图

理论建模有助于从物理角度揭示加工过程的本质规律。为了模拟超快激光与二硫化钼相互作用，该研究建立了飞秒激光加工二硫化钼的理论模型，考虑了飞秒激光诱导的自由电子激发（光致电离过程）、自由电子加热、自由电子-价带电子之间的碰撞（碰撞电离），电子-晶格碰撞以及自由电子复合过程。图3是理论模型示意图。通过理论模型计算，模拟了飞秒激光辐照期间材料的电子密度和电子温度的演化，探究了飞秒激光辐照之后高能量电子系统与晶格系统的能量传输过程及晶格温度演化，揭示了材料的瞬时反射率等光学性质。

图3 飞秒激光与二硫化钼相互作用理论模型

3.2探究材料的超快光学响应与电子-晶格耦合

图4. 理论模拟结果与实验测量结果对比

图5. 不同能量下电子温度和晶格温度的演化规律

3.3揭示和调控材料相变机理

图6. 材料去除机理分析

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应用与展望

文章信息：

相关成果以“ Ultrafast optical response and ablation mechanisms of molybdenum disulfide under intense femtosecond laser irradiation ”为题发表在 Light: Science &Applications 期刊。

论文地址：

https://doi.org/10.1038/s41377-020-0318-8