等离子体纳米结构中的热点和超快过程

来自纳米尺度材料中心的纳米光子学研究组的科学家演示了对混合等离子体纳米结构中时间分辨的光学响应过程进行控制的能力，这项研究发现，纳米系统的几何形状、材料成分和激发波长的不同，可以对纳米系统中的超快时域和频域响应产生异常强烈的改变。

在一层30nm厚的连续金膜上制备一系列直径约为100-150nm的等离子体金纳米盘，金膜与金纳米盘之间被一层几个纳米厚的氧化物隔离层所隔开。对超快响应过程的控制（探针光）取决于隔离层的厚度和成分，以及激发波长（泵浦光）。

来自纳米尺度材料中心的纳米光子学研究组的科学家演示了对混合等离子体纳米结构中时间分辨的光学响应过程进行控制的能力，这些科学家包括来自阿尔贡材料科学部门、艾莫利大学和俄亥俄大学的合作研究者。

这项研究发现，纳米系统的几何形状、材料成分和激发波长的不同，可以对纳米系统中的超快时域和频域响应产生异常强烈的改变。研究团队观察到“热点”（译者注：光入射到等离子体纳米结构中，由于结构对光的强局域，在结构的某些地方，比如边角处，会形成增强的光场，称之为“热点”）可以对等离子体纳米结构中的瞬时信号产生强烈的超快贡献。建模分析表明，这个贡献的强度与纳米结构中被高度激发的表面电荷的生成效率有关。这个强烈的超快分量被归因于热点中热等离子体电子（译者注：热等离子体电子，即高能量的等离子体电子）的有效生成。这项研究发展并演示了利用特殊设计的等离子体纳米结构来生成高能电子的原理，有望应用于太阳能光催化、光探测器和非线性器件等领域。

金属纳米系统中光与物质的相互作用受到表面电子的集体振荡支配，这种集体振荡称为等离子体。在金属纳米颗粒中激发等离子体后，等离子体通过带内和带间跃迁被金属电子所吸收，从而成电子的非热分布。被激发的电子通过电子-电子相互作用在数百飞秒（译者：飞秒即10的15次方分之一秒）内达到平衡，形成热电子分布，紧接着通过电子-声子散射在几个皮秒（译者注：皮秒即10的12次方分之一秒）的时间尺度发生进一步弛豫。在频域上，被激发的电子通过改变金属的介电常数而对颗粒的等离子体谐振带来改变。

这些研究结果提供了一种对精心设计的纳米颗粒结构中的超快响应进行调控从而获得所想要的时间和光学响应的方法。这项工作发展了激发等离子体的原理，可以被应用于一系列应用领域，包括光催化、光探测器和非线性器件。纳米尺度材料中心的研究能力包括制备、超快光谱术、消光光谱术和基于软件COMSOL的分子建模。

更多信息参考论文：

"Anomalous ultrafast dynamics of hot plasmonic electrons in nanostructures with hot spots." Nature Nanotechnology (2015) DOI: 10.1038/nnano.2015.165

参考论文期刊：《自然·纳米技术》

文章提供：阿尔贡国家实验室

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